Nació en el seno de una familia de industriales del textil, procedentes de Manlleu. Mientras que su hermano Alberto se dedicó a los negocios y la política, Santiago se dedicaría a la pintura. Se formó en el Centro de acuarelistas de Barcelona y fue discípulo de Tomás Moragas. Viajó a París en 1889, donde vivió en Montmartre junto con Ramón Casas y con Ignacio Zuloaga.
Se familiarizó con el simbolismo y la pintura al aire libre. Tras regresar a España funda en Sitges el taller-museo del «Cau Ferrat», y frecuenta en Barcelona las tertulias del café Els Quatre Gats. Su posición social y económica acomodada le permitió hacer frecuentes viajes. En 1901 fue a Mallorca con Joaquín Mir.
El año 1908 recibió la medalla de la Exposición Nacional de Bellas Artes.
Su pintura está muy influida por los impresionistas y tiene temática paisajista, tanto rural como urbana, retratos y composiciones simbólicas de inspiración modernista. Al comienzo de su carrera incluía figuras humanas. En las etapas finales sólo pintaba paisajes, especialmente de los Reales Sitios como Aranjuez o La Granja. Entre sus obras más destacadas figuran La morfina y La medalla, ambas de 1894.
En su obra literaria, siempre en catalán, se incluyen poemas en prosa (Oracions, 1897), dramas como L’alegria que passa (1898), Cigales y formigues (1901), La bona gent (1906) o El místic (1903) y novelas costumbristas como L’auca del senyor Esteve (1907), que fue adaptada al teatro por el propio Rusiñol en 1917, La niña Gorda (1914), El català de La Mancha (1917) o En Josepet de Sant Celoni. Excepción fue un relato autobiográfico titulado Impresiones de arte, publicado en 1897 como regalo a los suscriptores de La Vanguardia, escrita en español. También escribió para periódicos como La Vanguardia o revistas como L’Esquella de la Torratxa.
Fue un personaje importante de la Renaixença literaria y cultural de Cataluña, y del mundo intelectual y bohemio de la Barcelona de su tiempo.
Estuvo en Buenos Aires, en Rosario y en Córdoba para el centenario de la Revolución de Mayo, en 1910; estrenando obras suyas. Sus impresiones de la Argentina fueron recogidas en Del Born al Plata (Barcelona, 1911).
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